近日,中国科学院广州能源研究所研究员廖玉河联合比利时鲁汶大学与法国道达尔能源公司科研人员,报道了酸碱协同催化胺法碳捕集溶剂再生的新路径。该研究发现,固体ZrOxHy催化剂可提升胺溶液中二氧化碳的脱附速率,在固定床反应器中表现出2.5倍的二氧化碳脱附增强效果。
胺溶液吸收捕获二氧化碳是成熟的碳捕集技术之一。但是,这一技术脱附二氧化碳以再生胺溶剂需要较高温度,导致溶剂再生过程能耗高和溶剂降解,且高温胺溶液腐蚀设备。
基于前期成果,该研究通过调控溶胶-凝胶合成方法的pH值,获得了富含桥联羟基和端位羟基的ZrOxHy固体催化剂。原位表征和动力学研究发现,无需上述两种羟基在催化剂表面的空间邻近性,通过催化剂羟基之间的酸碱平衡和协同催化即可实现氨基甲酸盐解离与质子转移的双循环反应,从而提升二氧化碳的脱附速率。在固定床实验中,ZrOxHy催化剂表现出优异的催化性能。在95℃条件下,二氧化碳在胺溶液中的脱附速率提升了2.5倍,降低了溶剂再生能耗和再生温度。这一催化剂具有良好的循环稳定性和可回收性。
相关研究成果以Proximity-independent acid-base synergy in a solid ZrOxHy catalyst for amine regeneration in post-combustion CO2 capture process为题,发表在《自然-催化》(Nature Catalysis)上。研究工作得到国家自然科学基金等的支持。
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ZrOxHy协同催化机理图
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