有机太阳电池具有柔性、便携性和可溶液加工的优势。在加工溶剂的选择中，低毒性的非卤溶剂因环境友好性和较好的器件性能重复性而受到青睐，但有机光伏材料尤其是A-DA’D-A类小分子受体在非卤溶剂中的溶解性较差、成膜过程较慢，导致活性层出现过度分子聚集和不可控形貌，损害能量转换效率。同时，非卤溶剂制备的有机太阳电池因能量损失较大而表现出较低的开路电压，限制了能量转换效率提高。在非卤溶剂加工过程中，分子过度聚集及分子堆积有序性减弱导致电荷迁移率失衡，加剧非辐射复合，从而增加能量损失。因此，调控分子间的相互作用，抑制过度聚集，提升小分子受体分子堆积有序性，是减少非辐射复合损失、提高开路电压与实现更高能量转换效率的有效策略。
中国科学院化学研究所李永舫课题组在A-DA’D-A类小分子受体L8-Ph的基础上，在内侧链苯基末端引入两种简单的取代基，合成了两种新型受体L8-PhF和L8-PhMe，探讨了这些取代基对分子间相互作用、能量损失及使用非卤溶剂加工的有机太阳电池性能的影响。
单晶分析和理论计算发现，L8-PhF具有更强的分子间相互作用但分子堆积的有序性较差；相比之下，L8-PhMe因甲基的引入而表现出更有效的非共价相互作用、更高比例的C-C相互作用和更有效的分子堆积重叠程度，提升了分子堆积的紧密度和有序性。当将这些小分子受体与给体PM6共混时，分子间相互作用的差异影响薄膜的成膜过程和共混薄膜的相分离行为。与L8-PhF和L8-Ph基薄膜相比，基于L8-PhMe的共混薄膜表现出更短的成膜时间和更均匀的相分离，基于L8-PhMe的有机太阳电池展现出较低的非辐射能量损失和更高的开路电压。研究显示，以邻二甲苯为溶剂、2PACz为空穴传输层制备的PM6:L8-PhMe器件表现出优异的能量转换效率和开路电压。这是目前常温非卤溶剂加工的基于小分子受体的二元有机太阳电池中最高开路电压之一。
研究表明，通过内侧链的精细修饰，调控小分子受体的分子间相互作用，可以显著降低非卤溶剂加工的器件的能量损失。同时，在小分子设计中，非共价相互作用的有效性比强度更关键，对分子堆积、薄膜形貌和器件性能具有重要影响。
近日，相关研究成果发表在《德国应用化学》上。研究工作得到国家自然科学基金和国家重点研发计划的支持。
非卤溶剂加工的有机太阳电池受体分子相互作用研究获进展
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