太阳能光（电）催化水分解能够提供清洁可再生的太阳能燃料，其中，水氧化反应涉及多个电子和质子的协同转移，是制约整体效率提升的关键步骤。然而，该反应发生在复杂的固—液界面，光生电荷在催化剂表面积累、转移，进而驱动表面化学键的形成与断裂。观测真实反应中，表面电荷、活性位点与中间物种的动态耦合存在困难，这成为理解水氧化机制的关键障碍。
近日，中国科学院大连化学物理研究所等科研团队在水氧化反应电化学成像研究中取得进展。
团队发展了纳米空间分辨的原位电化学成像方法，在液相反应条件下，对异质纳米催化剂表面的局域反应活性和动力学过程进行了可视化追踪。通过外球电子转移反应成像技术，科研人员实现了液相中催化剂表面电荷浓度的定量化“滴定”，为解析水氧化反应动力学提供了关键基础。
研究发现，水氧化反应并非由固定静态活性位点主导，而是由表面空穴浓度驱动的动态过程。当表面空穴密度较低时，催化剂（110）和（010）晶面均处于单空穴转移限制的动力学区间，并稳定生成过氧羟基和过氧中间体，其中，（110）晶面表现出较高的本征活性。当表面空穴密度达到临界阈值后，反应机制发生转变，（010）晶面通过过氧中间体在Bi-O-V核心结构中实现动态空穴积累，催化活性迅速跃升，并表现出高阶动力学特征，其活性超过（110）晶面成为主导活性面。与此同时，（110）晶面倾向于积累双氧化等价物，促进分子内O-O偶联过程。
结果表明，高效水氧化反应依赖于多空穴协同积累机制。空穴不仅是反应所需的“电荷载体”，还参与调控催化剂表面结构，使活性中心在反应过程中发生动态适应。该成果推动了水氧化催化机制从传统的“静态活性位点模型”转向“电荷介导的动态活性系统模型”，为下一代人工光合作用催化剂设计提供了新思路。
相关研究成果发表在《自然-纳米技术》（Nature Nanotechnology）上。研究工作得到国家自然科学基金委员会、国家重点研发计划、中国科学院等的支持。
论文链接
科研人员实现单颗粒光电催化剂水氧化反应原位动态纳米成像
中国工程院院士、北京理工大学教授张军团队首创片上光谱复用感知架构，自主研制了全球首款百通道百万像素高光谱实时成像 面部情感识别是人类重要的社交能力。这一能力让我们能够迅速而准确地识别他人的基本情感如快乐、恐惧等。而这种社交能力在自闭症谱系障碍等社会认知障碍中常常受到影响。尽管面部情感识别在社交互动中具有重要 中国教育报-中国教育新闻网北京11月11日讯（记者 林焕新）如何保障特殊儿童接受学前教育，事关教育公平。在今天教育部召开的新闻发布会上，江苏省教育厅副厅长顾月华介绍了学前教育法对此的有关规定 《中华人民共和国学前教育法》以“推进学前教育普及普惠安全优质发展”为主线，深刻、全面、具体阐述了落实政府发展学前教育责任的法律规定和实现路径，对于加快学前教育高质量发展、实现现代化 “在‘推普’志愿服务活动中，我见证了普通话如何跨越地域障碍，促进经济发展与文化交流，我希望有机会继续参与其中。”近日，湖南高速铁路职业技术学院学生孔俊岩在结束志愿活动时有感而发。近期，湖 中国教育报-中国教育新闻网讯（通讯员 张迎春 陈卫炉 记者 李柯）11月2日，由长三角职业教育产科教创新联盟与奉贤区科学技术协会共同主办的“长三角新质生产力与绿色智造学术研讨会暨2024长三角职 。本文链接：水氧化反应电化学成像研究取得进展http://www.sushuapos.com/show-12-4238-0.html
声明：本网站为非营利性网站，本网页内容由互联网博主自发贡献，不代表本站观点，本站不承担任何法律责任。天上不会到馅饼，请大家谨防诈骗！若有侵权等问题请及时与本网联系，我们将在第一时间删除处理。
上一篇： 光激发四配位硼重排反应及机理研究取得进展