近期,中国科学院合肥物质科学研究院与中国科学技术大学等合作,借助稳态强磁场实验装置(SHMFF)的电子自旋共振谱仪(ESR)和磁性测量系统(MPMS),发现通过控制外部磁场能够实现催化反应产物选择性的可逆切换。
二氧化碳电化学还原(CO2RR)在酸性电解液中进行CO2RR时,由于H+浓度高,会发生析氢反应,导致转化效率低。以碳负载Ni单原子(Ni-N5-C)为催化剂,在酸性电解液中进行CO2RR时,产物CO的法拉第效率仅为18%,施加2T磁场时可抑制析氢反应,将CO法拉第效率提高到63.2%。多次磁场开关循环实验显示,催化剂在每次磁场施加后CO的法拉第效率均保持在61%以上,证明这种外磁场的引入,使得CO还原产物在非接触“磁开关”模式下连续切换。磁性测量、原位表征和理论计算表明,催化反应过程中,磁场作用增强了Ni-N5-C的磁矩,促进了CO2在Ni位点的吸附,抑制了析氢反应,从而提高了CO2RR的活性和选择性。该研究为电化学CO2RR开辟了“磁控催化”新范式,突破了酸性环境效率瓶颈,更展示了外场调控催化的潜力。相关成果作为封面论文,发表在《美国化学会志》(JACS)上。
研究将磁场调控手段进一步拓展至液态金属催化剂领域,设计和展示了铁嵌入液态金属催化剂Fe–LMS。Fe–LMS催化剂可响应外部磁场强度的变化,实现了铁原子在孤立单原子和聚集团簇之间的可逆快速重排。研究同时实现了CH4氧化的主要液态产物CH3OOH和CH3COOH之间的可逆转化,在室温下获得了1679.6 mmol gFe-1 h-1和790.5 mmol gFe-1 h-1的高产率,以及99.9%和91.7%的高选择性。ESR和MPMS、原位同步辐射光谱和理论计算发现,磁场切换影响Fe–LMS的纳米结构、局部配位环境和电子自旋,使得决定C1或C2反应路径的中间物种产生。特别是,外磁场环境中铁原子聚集态和电子自旋态的改变打破了与反应分子的吸附能标度关系,并改变了反应选择性。相关成果发表在《自然-纳米技术》(Nature Nanotechnology)上。
研究工作得到国家重点研发计划和国家自然科学基金等的支持。
论文链接:1、2
(a)强磁场环境中CO2RR装置示意图;(b) 磁场增强 Ni−N5−C催化剂上CO2RR的过程示意图
磁场开关调控下铁基液态金属催化剂(Fe–LMS)的宏观(左)与微观结构(右)变化示意图
新闻网讯 11月4日,《自然-纳米技术》(Nature Nanotechnology)在线发表华中科技大学生命学院、国家纳米药物工程技术研究中 11月7日,东南大学交通学院官网教师栏目更新信息显示,毛国强已任东南大学首席教授、智能驾驶与智慧交通研究中心主任、 短双歧杆菌CCFM683,是一个专利菌株的名字。它由中国高校历时近10年研究开发,通过进博会与跨国企业合作开展临床试验,推出 X射线探测技术在疾病诊断、异物检测等领域具有重要作用。闪烁体作为X射线探测技术的核心器件,是一类可以将高能辐射如X/γ射线、α/β粒子、中子转化为可见光或近可见光的材料。而高效闪烁体需要具有高产光率、 金属表面超疏水在自清洁、防腐、减阻和防冰等领域具有潜在的应用价值。当前,金属表面超疏水性能的实现依赖于传统的二元协同设计思想,即在材料表面制作微/纳米结构,进而采用低表面能有机物进行修饰。这种依靠粘附 中国教育报-中国教育新闻网讯(记者 余杏 通讯员 匡芳)近日,2024年世界职业院校技能大赛总决赛争夺赛财经商贸赛道——043业财税融合大数据应用组比赛在长沙商贸旅游职业技术学院举行,来自全国各 。本文链接:磁场调控催化反应选择性研究取得进展http://www.sushuapos.com/show-12-2286-0.html
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