华东理工大学化学与分子工程学院、费林加诺贝尔奖科学家联合研究中心教授马巍课题组与吴新平课题组合作，在原子水平上探索了纳米团簇特殊性质的结构基础与演变规律，构建了原位、动态、高分辨电化学表征方法精准获取纳米团簇的动态催化活性，为揭示新型纳米团簇特殊结构与独特性能之间的明确构-效关系提供了新方法。相关研究发表于《美国化学会志》。
表面配体保护的超小金属纳米团簇具有原子级尺寸，以及精确可控的几何和电子结构，在现代催化科学中具有重要的研究和应用价值。然而，目前对催化剂活性位点的认知大部分停留在“静态”观念上，并没有深入解析团簇在反应条件下的动态结构演变。
研究团队发展了可捕获单个团簇的纳米空腔电极，在皮安级电流分辨和亚毫秒级时间分辨下，实时监测单个完全配体保护的Au25纳米团簇对氧还原反应（ORR）动态电催化活性。在反应过程中，研究人员观测到单个Au25纳米团簇具有连续的“ON-OFF”催化活性切换和“ON”状态波动的特征电流信号，并发现纳米团簇表面发生了配体分子的可逆解离和内部Au核的动态结构演变。通过进一步结合频谱分析和分子动力学模拟表明，ORR反应中Au25团簇在完全被配体保护（反应活性位点难以暴露，呈现无活性“OFF”状态）和配体部分“脱落”（暴露出金属反应活性位点，呈现波动的高活性“ON”状态）之间发生可逆的动态“成”-“断”键行为，这来源于Au25团簇的Au核结构在反应条件下不断扭转，以及溶剂分子对配体的物理空间限制等因素的共同作用。
单个Au25纳米团簇的捕获和动态电催化行为监测。图片来源于《美国化学会志》
相关论文信息：https://doi.org/10.1021/jacs.4c03939
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