将二氧化碳(CO2)和CO32-的自发反应与HCO3-/H2O2的平衡反应相耦合,原位制备新兴氧化剂过氧碳酸氢盐HCO4-,是CO2转化的一种新方式,也是构建CO2衍生过氧碳酸氢盐氧化体系的新途径。
近日,中国科学院兰州化学物理研究所报道了一种磺酸基团功能化的Co3O4@Al2O3催化剂,创新性地构建了耦合CO2捕集利用(CCU)与高级氧化技术(AOPs)的循环流动反应系统。研究发现催化剂表面的-SO3H基团可作为“氢键锚点”特异性识别并选择活化HCO4-,在原子水平上拉伸其O-O键并诱导自由基高效生成。
研究人员进一步设计了气—液循环流动反应装置,直接以含有较低浓度CO2的典型化工废气和甲醇驰放气为原料,生成HCO4-并同步氧化抗生素污染物。研究表明,含H2O2的碳酸钠水溶液能够高选择性地吸收混合气中的CO2,并将其原位转化为HCO4-,在去除抗生素过程中,同样发挥平稳的氧化性能,实现了超过70%的CO2转化率及有机污染物的彻底降解。该研究不但验证了将CO2转化为高价值化学氧化剂的逻辑,而且提出了“以废治废”的CO2利用与废水处理一体化新策略。
相关研究成果发表在Applied Catalysis B: Environment and Energy上。
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磺酸基团修饰的催化剂制备、表征及表面氢键介导的选择性吸附活化机制
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