水系锌离子电池具有功率密度高、成本低、本质安全等优点，在储能领域应用前景广阔。近日，中国科学院大连化学物理研究所研究员杨维慎和研究员朱凯月团队在水系锌离子电池电解质研发方向取得新进展，制备了两面具有不同亲水性、截面具有梯度孔道结构的Janus水凝胶膜，并将其用作水系锌离子电池电解质，不但降低负极水活度抑制析氢反应，而且确保正极侧充足的质子嵌入进而提高电池容量，实现了锌离子电池的长期稳定循环。相关成果发表在《能源与环境科学》。
目前，水系锌离子电池循环过程中存在负极水腐蚀和锌枝晶，以及正极容量低和溶解等问题，已成为规模应用的瓶颈难题。从微观分子反应的角度来看，水系电解液中高活性水分子进攻正负极是引发上述问题的关键。尽管溶剂水对提高电池容量至关重要，但是水也会降低正负极的循环稳定性，且负极界面处需要低于正极界面处的水活度。传统电解液调控策略通常是均匀调控水分子活度提高负极可逆性，很难同时调控正负极且常常忽略对正极侧的重要影响，导致锌离子电池的性能未达到最佳水平。
本工作中，研究团队创新性地提出构建Janus水凝胶电解质的研究思路，通过调控亲疏水单体梯度分布，利用水凝胶的准固态性质，定制不同亲水性的表面和梯度孔结构的膜截面，以同时满足正负极对不同水分子活度的需求。团队利用低亲水侧较低的水活度和致密的网络结构抑制负极的水腐蚀和锌枝晶，利用高亲水侧的较高水含量和强氢键网络结构促进质子在正极的嵌入，进而提高电池容量并增强稳定性。研究发现，采用该Janus水凝胶电解质的纽扣电池在0.5A/g的电流密度下具有470mAh/g的高容量，并且在循环100次后仍具有87%的容量保持率，性能显著优于对称均匀水凝胶和传统水系硫酸锌电解质。更重要的是，采用该Janus水凝胶电解质组装的软包电池展现出48mAh的高容量，经过150次循环后容量保持率高达85%，并且在剪切、重压或弯曲等极端情况下仍能稳定工作。
该工作开发出一种一体成型的Janus水凝胶膜，膜两表面具有不同骨架结构并修饰不同官能团，精准调控了正负极界面区域水分子活度，抑制负极水腐蚀、枝晶、正极溶解反应的同时确保正极侧充足且快速的质子和离子嵌入，实现了锌离子电池系统的稳定、高效运行。该成果为锌离子电池电解质/正负极界面设计提供新思路和新方法，有望加速本质安全的水系锌离子电池技术落地。
相关论文信息：https://doi.org/10.1039/D4EE01018C
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