近日，中国科学院精密测量院“固体核磁共振与多相催化”团队受美国化学会综述期刊《化学研究述评》邀请，撰写了专题综述论文。该期刊以发表作者系统性研究成果为特色，文章全面总结了团队近年来在发展与运用固体核磁共振（NMR）技术，揭示了沸石分子筛催化中关键分子间相互作用方面的重要研究进展。
分子筛催化中分子间相互作用的固体NMR研究。精密测量院供图
沸石分子筛是石油化工生产中应用最为广泛的一类催化材料。其纳米孔道内的限域效应使得主-客体、客体-客体以及环境介质（如水）之间微弱的分子间相互作用被显著放大，从而深刻影响反应路径、选择性和催化剂寿命。然而，这些相互作用在实验上难以捕捉和量化，其具体作用机制与调控规律一直是该领域的重大挑战。
近年来，该研究团队围绕上述挑战，在高分辨、高灵敏固体NMR方法学领域取得了一系列重要突破并成功将其应用于沸石催化体系的研究中。
在沸石孔道主-客体相互作用研究方面，该团队建立了13C-{27Al}、1H-{95Mo}等双共振固体NMR方法，首次实现了对有机分子与分子筛活性中心空间邻近性的精准探测。借助这一技术，研究人员首次表征了分子筛中Br?nsted酸位与烃池物种形成的“超分子活性中心”微观结构，并直接识别出甲烷脱氢芳构化反应中关键钼活性物种及其演化路径。
针对反应网络中复杂的客体-客体相互作用，该团队开发了基于二维13C-13C相关谱的固体NMR新方法，成功解析了甲醇制烯烃反应中环状碳正离子中间体与共吸附分子之间的非共价相互作用，包括阳离子-偶极、阳离子-π等多种形式。这一发现阐明了弱相互作用在调控产物选择性及分子筛积碳失活中的关键机制。
此外，该团队还通过结合固体NMR与磁共振成像技术，揭示了水溶剂在反应环境中的调控效应。研究发现，水分子诱导产生的“微疏水效应”可显著促进苯与表面甲氧基物种的结合，并明确了限域碳正离子与芳烃物种的亲疏水性差异，为理解反应活性与产物选择性的调控机制提供了新视角。
相关论文信息：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.accounts.5c00652
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