环境水质学重点实验室俞文正研究组在混凝水处理工艺方面取得重要进展,相关成果以“Nanonet trapping for effective removal of nanoplastics by iron coagulation”为题,发表于Nature Communications期刊。
自19世纪50年代以来,塑料制品因其独特的属性在全球广泛使用。其降解产生的纳米塑料(NPs)已成为一个重大污染问题并威胁人类健康。开发高效去除NPs的水处理技术势在必行。然而传统混凝工艺去除NPs效果并不理想。因此,亟需新方法来提高混凝去除NPs的效率。本研究中,作者摒弃了传统通过改变混凝剂类型来提升NPs去除的思路,选择通过调控絮体的纳米晶体结构来克服传统混凝的局限性。使用过碳酸钠和Fe(II)混凝剂来实现原位氧化混凝,使絮体中的氢氧化铁纳米颗粒经电子转移机制变为高效去除NPs的柔性纤铁矿纳米网。
实验结果表明原位氧化混凝工艺显著提高了混凝速率与NP去除效率。该方法兼具Fe(II)的电荷中和能力和Fe(III)的快速沉淀优势,形成结构稳定、可再生的絮体,且对天然有机物、水动力扰动和pH变化表现出更强适应性,展现出良好的环境应用潜力。
图1:不同混凝条件下絮凝物的生长和NP的去除效果
结构表征说明传统Fe(III)混凝剂只能形成细小的水铁矿颗粒并简单附着在NP单体表面,而Fe(II)混凝剂形成的片状纳米纤铁矿则包裹NP单体,实现完全的表面改性。适量的SPC氧化剂能够在加速Fe(II)混凝的同时保留这种结构,进一步强化了纳米网捕效应。
图2:絮凝物中捕获的NP单体的形态
分子动力学结果说明与传统Fe(III)混凝形成的水铁矿结构相比,该方法形成的纤铁矿纳米网表面与NPs的结合力更强,能够在更近的距离产生势垒,且被氧化的NP分子能够与其表面的第一壳层配位形成更稳定的构型。
图3:粒子、NOM和NP之间相互作用的分子动力学模拟
本研究提出了一种通过改变絮体纳米结构来优化混凝的思路。通过电子转移机制生成的柔性纤铁矿纳米网被用来包裹NP单体实现高效去除。原位氧化则加速水解,实现纳米结构从非柔性到柔性的转变,并改变了NPs的表面基团来提高混凝性能。利用矿物形成机制来控制絮凝物中纳米颗粒的形貌,为混凝处理新兴污染物提供了一种有效方法。这一概念为混凝的未来发展提供了一个有希望的方向,对环境修复和新兴污染物的全球管理具有重要意义。
该论文的第一作者为硕博生杨并乾,通讯作者为俞文正研究员和美国莱斯大学Menachem Elimelech教授。合作作者包括博士毕业生田隆、博士生周鹏,英国曼彻斯特大学助理教授Peyman Babakhani博士,英国伦敦大学学院John Gregory教授,英国帝国理工学院Nigel Graham教授。
论文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-025-60974-0
(原标题:环境水质学重点实验室俞文正研究组NC:利用纳米网捕效应的铁混凝法有效去除纳米塑料)
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