中国科学院上海微系统与信息技术研究所研究员谢晓明、董慧、丁古巧合作,发展了一种极低场磁共振弛豫技术,可方便地集成光、电、热、超声等外场调控手段,为激发态下纳米材料固-液界面质子输运行为研究提供了新的实验工具。相关研究发表于《自然—通讯》,并作为编辑推荐亮点论文入选近期无机与物理化学领域50篇最具突破性和影响力论文之一。
微观界面处的质子(1H)输运是研究液相环境中生物大分子(如蛋白质)水动力学、电池质子交换、催化机制等的基础。开展基态和激发态下固-液界面质子输运特性的原位研究在生命、材料、能源、化学等领域具有重要意义,但目前仍缺乏有效的技术手段。
研究团队自主开发了基于超导量子干涉器件(SQUID)的光场融合极低场磁共振系统,结合石墨烯量子点可控制备技术,以磁共振弛豫时间(T1)来反映纳米材料界面处质子的解离率及交换速率,在光激发条件下,实现了碳纳米结构界面质子解离及交换过程的原位研究。
光场融合极低场磁共振系统示意图。图片由研究团队提供
得益于极低场磁共振系统优越的设备兼容性、对质子动力学过程的敏感性,研究人员引入了波长、光强可调的激光,发现羟基化石墨烯量子点在光激发下易解离质子。基于此,研究人员在室温、常压、近中性的水相环境中实现了光激发下石墨烯量子点与其他多尺寸分子的快速偶联(时间缩短90%),并利用激发态石墨烯量子点表面超强酸,实现了经典模型体系Friedel-Crafts烷基化反应的高效催化。
董慧介绍,团队未来将继续围绕自研极低场磁共振装置,开展多物理场调控下的界面质子动力学过程研究,为化学、材料、生命科学等研究提供新的实验测量手段。
相关论文信息:https://doi.org/10.1038/s41467-024-50982-x
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