近日，中国科学院大连化学物理研究所研究员江凌和副研究员李刚团队采用自主研制的基于大连相干光源（极紫外自由电子激光）的气溶胶质谱实验方法，研究了单萜烯的两种同分异构体β-蒎烯和柠檬烯与NOx的光氧化反应过程，揭示了二次有机气溶胶（SOA）的形成机制。相关成果发表在《环境科学学报》上。
雾霾对人类健康和交通安全等造成了严重危害，雾霾的防控与治理已成为亟待解决的重要问题之一。SOA是PM2.5污染的主要驱动因素，识别SOA的污染前体物并深入研究SOA的形成机制非常重要。精确测量气溶胶的化学组成及动态变化对理解雾霾的形成和生长机理具有指导意义。
SOA由大气中的挥发性有机化合物（VOC）氧化形成，是大气颗粒物的主要组成部分，严重影响了大气气候、人类健康和交通安全。单萜烯是全球生物源SOA的重要“贡献者”。植物释放的β-蒎烯和柠檬烯是全球单萜烯的主要来源，它们在SOA的形成中作为前体具有关键作用。然而，β-蒎烯和柠檬烯作为单萜烯的同分异构体，NOx对它们的光氧化反应影响差异性机理不明。
在工作中，江凌和李刚团队利用上述实验方法，研究了NOx对β-蒎烯、柠檬烯的光氧化产生SOA的影响规律。研究发现，对于β-蒎烯与NOx的光氧化反应，随着NO初始浓度的增加，颗粒质量浓度呈单调抑制趋势，而随着NO2初始浓度的增加，颗粒质量浓度呈单调增强的趋势。对于柠檬烯与NOx的光氧化反应，NO初始浓度的增加对颗粒质量浓度的抑制呈单调趋势，而NO2初始浓度的增加对颗粒质量浓度的抑制呈抛物线趋势。基于极紫外自由电子激光的气溶胶质谱分析，结合量子化学理论计算，团队分别推断了β-蒎烯和柠檬烯光氧化产物的分子结构和形成途径，揭示了不同单萜烯前体形成的SOA产物的多样性和差异性机制。
研究为理解单萜烯光氧化形成SOA的过程同时提供了宏观和微观的信息，为理解大气雾霾中二次有机气溶胶的形成提供了科学依据。
相关论文信息：https://doi.org/10.1016/j.jes.2024.08.007
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