二氧化碳（CO2）催化加氢制甲醇是实现CO2资源化利用的重要途径。三氧化二铟（In2O3）甲醇选择性高，被视为极具潜力的CO2加氢催化剂之一。然而，其表面真实活性位点的种类与功能，尤其是氧空位与表面羟基的协同作用，仍存在争议，核心在于传统表征手段难以直接区分不同表面氧物种，且In2O3的催化温度通常较高（250°C以上），其高温原因尚不明确。
近日，中国科学院大连化学物理研究所研究团队在In2O3催化CO2加氢制甲醇反应机理研究方面取得进展。
针对活性位结构解析与温度响应构效关系的研究需求，团队发展了一种基于高效17O同位素富集与高场固体核磁共振（NMR）结合的新策略，在18.8T高场条件下实现了In2O3表面氧物种的高分辨识别。研究实现了对三类关键氧物种，即表面三配位氧（OIn3）、体相四配位氧、不同类型的表面羟基的高分辨辨识与定量表征。其中，表面OIn3被明确识别为氧空位形成的直接前驱体；变温实验进一步表明，OIn3转变至氧空位的温度在200°C以上。
在此基础上，团队结合17O-In2O3与13CO2/H2双同位素富集技术，追踪了In2O3表面物种与CO2活化、H2活化等关键加氢步骤的构效关系，通过17O NMR观察到CO2分子与In2O3的氧原子发生化学交换，并结合13C NMR证实几乎所有表面氧物种（包括铟羟基）均参与CO2吸附与活化。外原位反应表征揭示，在氧空位存在时，甲酸盐生成条件较为温和，室温下即大量生成，但进一步加氢生成甲醇/甲氧基需要较高温度（> 200°C）。
该研究明确了In2O3加氢制甲醇的两处关键温度阈值：氧空位产生温度、甲酸盐制甲醇和甲氧基转化温度，为构建低温In2O3催化体系提供设计思路。同时，研究建立的可直接追踪氧空位生成、演化及反应行为的17O固体NMR新方法，为理解金属氧化物催化剂表面动态结构演化提供了新的实验手段。
相关研究成果发表在《德国应用化学》（Angewandte Chemie International Edition）上。研究工作得到国家自然科学基金委员会等的支持。
论文链接
科研团队利用固体NMR技术揭示In2O3催化CO2加氢的表面活性位物种演化及温度构效关系
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