二氧化碳（CO2）催化加氢制甲醇是实现CO2资源化利用的重要途径。三氧化二铟（In2O3）甲醇选择性高，被视为极具潜力的CO2加氢催化剂之一。然而，其表面真实活性位点的种类与功能，尤其是氧空位与表面羟基的协同作用，仍存在争议，核心在于传统表征手段难以直接区分不同表面氧物种，且In2O3的催化温度通常较高（250°C以上），其高温原因尚不明确。
近日，中国科学院大连化学物理研究所研究团队在In2O3催化CO2加氢制甲醇反应机理研究方面取得进展。
针对活性位结构解析与温度响应构效关系的研究需求，团队发展了一种基于高效17O同位素富集与高场固体核磁共振（NMR）结合的新策略，在18.8T高场条件下实现了In2O3表面氧物种的高分辨识别。研究实现了对三类关键氧物种，即表面三配位氧（OIn3）、体相四配位氧、不同类型的表面羟基的高分辨辨识与定量表征。其中，表面OIn3被明确识别为氧空位形成的直接前驱体；变温实验进一步表明，OIn3转变至氧空位的温度在200°C以上。
在此基础上，团队结合17O-In2O3与13CO2/H2双同位素富集技术，追踪了In2O3表面物种与CO2活化、H2活化等关键加氢步骤的构效关系，通过17O NMR观察到CO2分子与In2O3的氧原子发生化学交换，并结合13C NMR证实几乎所有表面氧物种（包括铟羟基）均参与CO2吸附与活化。外原位反应表征揭示，在氧空位存在时，甲酸盐生成条件较为温和，室温下即大量生成，但进一步加氢生成甲醇/甲氧基需要较高温度（> 200°C）。
该研究明确了In2O3加氢制甲醇的两处关键温度阈值：氧空位产生温度、甲酸盐制甲醇和甲氧基转化温度，为构建低温In2O3催化体系提供设计思路。同时，研究建立的可直接追踪氧空位生成、演化及反应行为的17O固体NMR新方法，为理解金属氧化物催化剂表面动态结构演化提供了新的实验手段。
相关研究成果发表在《德国应用化学》（Angewandte Chemie International Edition）上。研究工作得到国家自然科学基金委员会等的支持。
论文链接
科研团队利用固体NMR技术揭示In2O3催化CO2加氢的表面活性位物种演化及温度构效关系
中国工程院院士、北京理工大学教授张军团队首创片上光谱复用感知架构，自主研制了全球首款百通道百万像素高光谱实时成像 新华社利马11月14日电 当地时间11月14日，在赴利马对秘鲁进行国事访问并出席亚太经合组织第三十一次领导人非正式会议之际，国家主席习近平在《秘鲁人报》发表题为《让中秘友好之船扬帆远航》的 海风拂面。从秘鲁的泛美公路望向太平洋，浩渺烟波中，高大的岸桥整齐排列，防波堤如巨臂环绕，码头工人忙碌穿梭，崭新的钱凯港即将投入正式运营。今年6月，习近平主席同秘鲁总统博鲁阿尔特会谈时专门提 中国教育报-中国教育新闻网讯（记者 程墨 通讯员 张伟 马颖颖 丁红伟）为推进“南水北调”水源地学校建设，近日，北京市海淀区教委与湖北丹江口市教育局举行“结对共建学校”签约及授牌仪式，北京市一 中国教育报-中国教育新闻网成都9月23日讯（记者 陈朝和）今天，四川省成都市推进国家学前教育实验区暨金牛区幼儿园保育教育质量提升实验区工作会召开，进一步推动完善普惠性学前教育保障机制实验区 全国巾帼家政服务职业技能大赛4日在安徽省合肥市开幕，国务委员、全国妇联主席谌贻琴出席开幕式并宣布开幕。举办全国巾帼家政服务职业技能大赛是深入贯彻习近平总书记重要指示精神的具体举措， 。本文链接：三氧化二铟催化二氧化碳加氢制甲醇反应机理研究获进展http://www.sushuapos.com/show-12-3260-0.html
声明：本网站为非营利性网站，本网页内容由互联网博主自发贡献，不代表本站观点，本站不承担任何法律责任。天上不会到馅饼，请大家谨防诈骗！若有侵权等问题请及时与本网联系，我们将在第一时间删除处理。
上一篇： 断层摩擦微观力学机制研究获进展