7月14日，记者从武汉大学获悉，该校高等研究院、化学与分子科学学院雷爱文教授团队首创程序化交流电合成新技术应用于铜催化碳氢键转化反应，解决了电合成条件下过渡金属催化剂容易在阴极析出失活而必须使用分离池的科学难题。相关研究成果日前在《科学》在线发表。
合成电化学新技术是国际纯粹与应用化学联合会（IUPAC）评定的2023年度化学领域十大新兴技术之一。因为其具备绿色、安全和低能耗特性，可用于解决当前基于化石能源驱动的现行生产力产生的环境污染、安全生产风险和高能耗问题。
雷爱文介绍，这种新兴合成技术主要以直流电（DC）作为驱动力，通过调节电流或者电压控制化学反应过程。交流电（AC）具有极性反转和周期性波动特点，且具备如波形、频率、占空比等更多可调节电学参数的优势，为实现精准物质制造提供“无限潜力”。
然而，更多维度的电学参数引入电化学合成反应中会导致可优化的反应条件呈指数级增加，极大增加了研究难度。因此，迄今为止交流电合成技术仍然处于萌芽阶段，仅有数例简单应用研究见诸报道。
雷爱文团队耕耘绿色合成化学超过15年，该项研究首创开发了可编程波形交流电（pAC）合成技术，实现了铜催化的放氢气氧化交叉偶联反应。通过对交流电波形的电学参数（频率、电流和占空比）进行程序编辑，可得到定制化交流电信号。
不同编辑模式的电信号不仅促进电解条件下铜催化剂循环再生，且分别精准调控铜催化剂形成“铜结合碳自由基物种”和“碳-铜活性物种”。
另外，该团队还开发了原位电子顺磁共振波谱-交流电解联用表征技术，首次观测到不同交流电信号动态调控铜催化物种活性的变化规律。基于可编程交流电合成技术，团队成功实现铜催化活化烷烃直接碳氢键氧化偶联反应和氧化双官能团化反应，这两类反应在传统氧化剂条件和直流电氧化条件下均表现出较差的反应性。
这项研究为一体式电解池条件下，金属催化耦合电催化发展新型合成反应提供可行路径。可编程波形交流电合成技术的出现，将为合成电化学新技术在绿色物质制造等更广泛应用领域提供极大助力，为化学化工绿色化、智能化和高端化提供新动能。
（武汉大学供图）
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