近日，华东理工大学化学与分子工程学院计算化学中心/工业催化研究所教授王海丰课题组在液固界面光催化水氧化反应方面取得新进展，发现液/固界面处的局部氢键结构（水密度）对调控光催化选择性具有关键作用，为进一步设计更高H2O2选择性的催化剂提供了启示。相关研究发表于《美国化学会志》。
研究团队发现，水/b-TiO2(210)界面对于H2O2的高选择性，是由于该表面的局部鱼骨形原子结构调控了弱界面氢键相互作用，并在近吸附水层形成了局部低水密度微环境。
在水/b-TiO2(210)界面上，由于水较强的吸附强度和独特的吸附取向，导致界面吸附层水和近吸附层水的氢键相互作用减弱。因此，在水/b-TiO2(210)界面局部低水密度的界面微环境中，不仅有利于相对疏水的OH·自由基的形成，而且有助于抑制其去质子化，从而提高H2O2的选择性。相比之下，在水/r-TiO2(110)界面上形成的相对较强的界面氢键相互作用加速了OH·的去质子化，导致在此界面处的OH·覆盖度比水/b-TiO2(210)界面低3个数量级。
液/固界面处的局部氢键结构（水密度）调控光催化水氧化为H2O2的选择性机制 图片来源于《美国化学会志》
相关论文信息：https://doi.org/10.1021/jacs.3c13402
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