在国家自然科学基金等项目资助下，东莞理工学院生态环境工程技术研发中心特聘教授李威课题组联合西北工业大学教授陈帆团队，在中性析氢界面水调控研究方面取得新进展，创新性地提出了“界面极化-水合层重构-动力学加速”的机制框架。相关成果近日发表于《先进功能材料》（Advanced Functional Materials）。
相关研究示意图。研究团队供图电解水制氢是发展绿色氢能的重要技术路线，但在中性条件下，析氢反应通常受到水分解动力学缓慢的显著限制，催化效率远低于酸性体系。与酸性条件下可直接利用质子还原不同，中性析氢首先需要经历水分子的活化与解离，这一步往往对应速率决定步骤，即Volmer步。
近年来，越来越多研究表明，中性HER的反应速率不仅取决于催化剂对H、OH等吸附中间体的结合能力，还与电极/电解液界面附近水分子的组织状态密切相关，特别是界面水的取向方式和氢键网络结构，会直接影响O-H键极化、质子传递以及水活化效率。其中，H-down构型的界面水由于更有利于缩短质子向催化表面的传递距离、增强O-H键极化，被认为是更有利于析氢反应发生的活化水构型。然而，界面水为何能够在催化界面上形成这种更有利于反应的结构，其背后的根本驱动力仍缺乏清晰解释。
针对这一关键科学问题，研究人员构建了负载于氢钨青铜上的Ru单原子催化剂（Ru-HxWO3），系统揭示了强金属—载体相互作用诱导形成的极化Ru-O-W界面，能够显著调控局域界面电场和电荷分布，进而驱动第一水合层发生定向重构，富集更有利于水活化的H-down水分子构型，并有效削弱界面强氢键网络，从而显著降低Volmer步的动力学能垒，为中性条件下高效析氢提供了新的界面调控思路。
研究结果表明，Ru-HxWO3在中性电解液中表现出优异析氢性能：在10 mA cm-2下仅需14 mV过电位，在100 mV时Ru质量活性达到11.09 A mgRu-1，并可在1 A cm-2下稳定运行80 h。结合operando Raman光谱、从头算分子动力学模拟和密度泛函理论计算，研究进一步证实，极化界面可驱动第一水合层由强氢键网络向更易活化的弱氢键状态演化，同时将Volmer步水解离能垒降低至0.21 eV。该工作为中性析氢催化界面的精准设计提供了新的理论依据和研究思路。
相关论文信息：https://doi.org/10.1002/adfm.75941
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