近日，中国科学院大连化学物理研究所研究员王晓东、研究员林坚团队与福州大学教授林森团队合作，在单原子催化剂外围结构调控及其作用机制的研究方面取得新进展。相关成果发表在《德国应用化学》及《配位化学综述》上。
单原子催化概念自提出以来，已成为多相催化领域研究热点之一。本工作团队提出“由外向内”的单原子催化剂设计策略，分别构筑了外围具有五元环、六元环几何结构的单原子催化剂，并揭示单原子外围效应的作用机制。研究发现，与外围六元环吡啶氮配位的铁（Fe）单原子相比，五元环吡咯氮配位的Fe单原子价态更高，能够提高二氧化碳电还原性能。多种表征和理论计算研究表明，单原子Fe与邻近配位五元环吡咯氮原子之间d-p耦合相互作用增强，导致单原子Fe的d轨道中心上移，其*COOH和*CO中间体具有合适的吸附强度，进而提高催化活性。进一步，团队将外围效应拓展到镍等其它M-N-C单原子体系，发现具有类似效果，表明基于外围几何结构调控单原子中心催化性能具有一定普适性。
此外，团队还研究了外围氮物种分布方式对单原子催化剂的影响规律，发现外围氮的随机分布可温和调节铱单原子催化剂对反应中间物种的吸附强度，有利于同时提高丙烷脱氢反应的活性和选择性。该研究加深了对单原子催化剂外围物种作用方式的理解。
本工作在前期工作基础上，将研究内容拓展至单原子外围环境的精准调控，为高效单原子催化剂的设计提供新思路。
相关论文信息：https://doi.org/10.1002/ange.202511184；https://doi.org/10.1002/anie.202416912；https://doi.org/10.1016/j.ccr.2025.216649
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