日前，中国海洋大学材料科学与工程学院教授黄明华课题组在电催化塑料升级回收领域取得重要进展，相关成果发表在催化领域国际期刊《美国化学会催化》上。
电催化塑料升级回收研究取得新进展 课题组供图
石油基聚对苯二甲酸乙二醇酯（简称PET）是一种高分子热塑性材料，是现代工业与日常生活的重要基础材料。然而，PET废弃后在自然条件下通常难以降解，成为白色污染的主要来源，严重威胁生态环境安全和人体健康。利用可再生能源驱动的电化学方法不仅能够将PET的水解产物乙二醇氧化为高附加值化学品，还可以在阴极实现析氢反应，从而将未充分利用的碳资源重新引入经济循环，助力全球碳中和的可持续发展。然而，乙二醇氧化反应过程中关键反应中间体的吸附机理尚不明确，这成为提升反应效率与选择性的关键科学问题。
针对难题，课题组通过简单调节电化学活化时间，成功合成了非晶相CoNiOOH/NF和具有非晶/晶界面的CoNiOOH-Ni3S2/NF，将其作为模型催化剂用于探究乙二醇转化为甲酸盐的潜在机制。
团队通过详细表征与理论计算，结果显示，相较于两界面的相互作用能够调节电子结构，促使带中心上移至更接近费米能级的位置，从而显著增强了对乙二醇和氢氧根的吸附能力，这种增强的氢氧根吸附对于促进碳碳单键断裂及后续级联脱氢步骤至关重要。团队通过原位电化学红外吸收光谱及理论计算确定了主要反应路径，研究发现，最终产物甲酸盐的形成主要通过乙醇酸的碳碳单键断裂并经后续氧化生成。
研究中还设计了一种实用的两电极流动电解槽，展现出优异的催化活性和稳定性，成功将6.3克的对苯二甲酸乙二醇酯原料转化为4.97克的对苯二甲酸和4.83克的二甲酸钾。通过精准调控活性位点上关键中间体的吸附并深入理解反应路径，该研究为设计用于PET塑料电化学升级的高效非贵金属异质界面催化剂提供了重要的理论指导。
该项研究工作得到了国家自然科学基金委项目、山东省自然科学基金重大基础研究项目以及中央高校经费等项目资助。论文第一作者为2022级博士研究生孙金勇，中国海洋大学为唯一完成单位。
论文相关信息：
https://doi.org/10.1021/acscatal.4c05352
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