近日，中国科学院大连化学物理研究所氢能与先进材料研究部氢化物能源化学研究中心（DNL1901 组群）陈萍研究员团队与四川大学袁绍军教授合作，开发出一种三元氢化物LiBaH3负载原子级分散前过渡金属锰（Mn）的高效合成氨催化剂。在该催化剂上，氮气（N2）首先在单原子Mn位点进行非解离活化（*N2），随后通过LiBaH3中的负氢（H?）促进N2的解离，形成*N和*NH物种。该机制突破了传统过渡金属合成氨催化剂中普遍存在的“线性标度关系”（Linear Scaling Relations）限制，为设计高效的前过渡金属合成氨催化剂提供了新思路。
传统过渡金属合成氨催化剂通过N2解离活化后逐步加氢的路径，其性能受限于线性标度关系，导致催化活性呈现“火山型曲线”分布。前过渡周期金属（例如Mn）对N2的活化能力过强，使得生成的*N难以进一步加氢，因此文献中鲜有高效的前过渡金属合成氨催化剂报道。
在本工作中，研究团队首先将前过渡金属Mn以单原子形式负载，以减弱Mn对N2的活化强度，避免N2在Mn上直接解离生成过强的Mn-N键。同时，基于团队前期研究发现H?具有富电子和富氢的特性，有利于N2的活化和N-H的生成，团队选择三元氢化物LiBaH3作为负载单原子Mn的载体。
实验结果显示，Mn以单原子形式分散于催化剂中，同位素交换实验结合理论计算表明，N2通过非直接解离路径被活化。将LiBaH3–Mn1负载于高比表面积的MgO上（LiBaH3–Mn1/MgO）后，该催化剂在300℃下的合成氨速率是benchmark催化剂Cs–Ru/MgO的2.5倍，比传统体相MnNx催化剂高出两个数量级以上。此外，该催化剂设计策略具有拓展至其他前过渡周期金属的潜力。
陈萍研究团队长期聚焦氢化物在能源存储与转化方向的研究（Nature，2002；Nature，2023；Nature，2025），前期在氢化物介导氮气活化方向取得系列成果（Nat. Chem.，2017；Nat. Energy，2018；Nat. Catal.，2021；Nat. Chem.，2024）。
相关研究成果以“Atomically Dispersed Mn Synergized with LiBaH3on MgO Enables Efficient Ammonia Synthesis via an H?–Assisted N2Dissociation Mechanism”为题，于近日发表在《德国应用化学》（Angewandte Chemie International Edition）上。该工作的共同第一作者是DNL1901组群和四川大学联合培养博士研究生邓彦博、四川大学黄尧奇博士。该工作得到国家自然科学基金、国家重点研发计划、中国科学院青促会等项目资助。（文/图 高文波、邓彦博）
文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.6169961
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