华东理工大学化学与分子工程学院教授王海丰团队揭示了光激发电子空穴在半导体/吸附物界面间的转移机制，为光催化反应中光能向化学能的转化过程提供了新的理论见解。相关研究发表于《自然—通讯》。
深入理解界面电子空穴转移机制对提升光转化效率至关重要。然而，由于该过程的超快特性及自由基中间体的不稳定性，实验上难以捕捉原子级的转移动力学过程，从理论上研究同样具有挑战性。
研究团队以光激发CH3O?/TiO2(h+)体系为研究对象，提出了主导界面空穴转移的键伸缩机制（BSM），发现局域态空穴倾向于通过BSM以较低能垒进行绝热转移至CH3O?，而不是非绝热键弯曲机制（BBM）。
团队进一步采用非绝热分子动力学（NAMD）模拟探究了这一转移过程。结果显示，Obr·?与CH3O?之间存在较大的热力学禁带，空穴从Obr·?向CH3O?的直接跃迁路径受到显著抑制；只有当CH3O?的原子结构弛豫至CH3O·自由基构型时（势能面交叉），光生空穴才能在热力学上有利地转移，表现为电子-原子核耦合的绝热过程。
基于神经网络势驱动的加速动力学模拟表明，在水溶液/TiO2(110)界面环境下，BSM绝热途径依然是主导机制，但转移速率会受到界面水和共吸附物的阻碍而变慢。
值得一提的是，该研究结果可以推广至其他TiO2晶相体系。系列光激发Dads-/TiO2(h+)体系研究结果表明，界面空穴转移能垒与电子从吸附物至半导体表面的垂直激发能直接相关，表明该过程具有“早过渡态”的本质特性。这一结果为判断空穴转移动力学难易程度提供了定量依据。
研究图示。图片来源于《自然—通讯》
相关论文信息：https://doi.org/10.1038/s41467-024-52991-2
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